3 июля 1994 года архиепископ Сергий освятил место под строительство собора, а в июле 1995 года у края котлована был отслужен первый молебен на начало строительных работ и произведена разбивка осей здания.
В октябре 1999 года Самару посетил Патриарх Московский и всея Руси Алексий II. В то время в храме еще велись строительные работы. Приехав в храм, Святейший прошел мимо строительных лесов, остановился возле алтаря и стал горячо молиться – просить Господа о помощи в продолжении строительства собора. Освящая затем стоящие на земле купола, Святейший радостно произнес: «Это будет самарский кремль!».
В феврале 2000 года были освящены и установлены пять куполов. В те же дни Владыка Сергий передал на хранение в собор частицу мощей святых Вифлеемских младенцев-мучеников.
В 2004 году собор стал центром Всероссийского празднования памяти первоучителей славянских святых Кирилла и Мефодия. Возглавил празднование постоянный член Священного Синода Русской Православной Церкви митрополит Крутицкий и Коломенский Ювеналий.
Сегодня в состав храмового комплекса входит детский духовно-просветительский центр «Кириллица», в котором располагаются воскресная школа для детей, церковноприходская школа для взрослых, библиотека, конференц-зал, творческие мастерские, кадетские классы, школа юных звонарей, хоровая студия, кинолекторий, студия художественной поделки, краеведческий кружок, кружки живописи, иконописи, прикладного искусства. В паломническом центре для детей и взрослых организуют поездки по святым местам России.
Архитектура:
В ходе проектирования и строительства в проект были внесены корректировки, и собор увеличился в размерах. Сегодня храм вмещает около трех тысяч человек. Высота колокольни – 74 метра, высота главного купола – 53 метра. Общий вес колоколов – 6 тонн, при этом самый большой из них весит 3,5 тонны.
Собор Святых Кирилла и Мефодия украшают шесть позолоченных куполов с вознесенными в небо золотыми крестами. Вес главного купола с покрытием составляет 28 тонн. Храм украшают уникальные мозаичные панно. Входы в собор оформляют колонны, которые придают величественность и значимость сооружению. Одним из главных особенностей внутреннего убранства храма является пятиярусный иконостас и многоярусные паникадила. Иконостас, разработанный в стиле классицизма, представляет собой объемную конструкцию, спроектированную как законченный художественный ансамбль. Высота иконостаса составляет 14 метров, на нем размещено 120 икон.
Храм трехпрестольный: главный престол – в честь святых равноапостольных Кирилла и Мефодия, правый придел в честь 14000 Вифлеемских младенцев от Ирода убиенных, левый – в честь святых Жен мироносиц (работы архитекторов В.Л. Пастушенко и В.А. Самоторова). Около алтарной части храма в 2004 году воздвигнут памятник святым равноапостольным Кириллу и Мефодию работы скульптора В.М. Клыкова.